张琪
摘要：随着我国国民经济迅速发展,机动车保有量大幅增长,汽车尾气排放带来的环境污染问题日益严重,特别是城市隧道以及大型公路隧道,由于特殊的半封闭管状结构,隧道内通风不畅,在车流量大、车速低等情况下易导致隧道中尾气积聚。有害气体浓度过大会造成环境污染,同时危害司乘人员健康,影响行车安全。传统的隧道空气净化方式以物理方法稀释汽车尾气为主,但通风设备运营费用昂贵,没有对污染物进行实质性降解。新型半导体光催化降污染技术的发展为治理空气污染提供了新思路。本论文采用CdS对g-C3N4进行摻杂改性,以一氧化氮（NO）降解率为光催化效果评价指标,讨论了CdS与g-C3N4的摻杂比例对光解性能的影响。并选取光催化效果最好的CdS/g-C3N4比例,以多孔材料泡沫陶瓷为载体,实现CdS-g-C3N4在泡沫陶瓷表面的有效负载,制备出能应用于隧道NO降解的具有光催化效果的泡沫陶瓷。而后,选取重庆某一500m隧道为研究对象,采用CFD软件模拟分析了隧道内NO浓度分布规律及泡沫陶瓷应用于NO浓度超标的隧道内降解NO效果,为今后g-C3N4应用于隧道降解空气污染物提供参考。本文主要研究内容及结论如下:（1）以硫脲和四水硝酸镉为前驱体,设计了低比例、高比例两种不同的g-C3N4与CdS质量比例范围,以简单的软化学法制备了不同比例的CdS-g-C3N4复合光催化剂,通过NO光催化降解实验探究了样品在可见光下的光催化活性。结果表明,CdS能有效提高g-C3N4光催化活性,在不同比例的CdS-g-C3N4复合光催化样品中,g-C3N4/CdS=5%降解效果最佳,对NO降解率达36%,同时循环实验表明其具有良好的光稳定性。因而,认为g-C3N4/CdS=5%为降解效果最好的复合光催剂,确定了CdS最佳摻量。（2）将高、低比例范围内具有最佳NO降解效果的CdS-g-C3N4复合光催化剂,采用SEM、XRD、UV-Vis（DRS）、Instu-FTIR、物理吸附等进行表征,揭示了CdS-g-C3N4降解NO的光催化机理。SEM与XRD表明,CdS-g-C3N4有效复合,XRD中能同时观察到CdS与g-C3N4的特征峰。UV-Vis DRS表明CdS改变g-C3N4的能带结构,使g-C3N4吸收边出现明显红移现象,提高对可见光的吸收强度。BET表明表面积不是影响CdS-g-C3N4光催化活性的主要因素。通过FT-IR确定了光催化降解NO后的主要产物。（3）采用具有大比表面积的多孔材料泡沫陶瓷作为载体,探索将光催剂应用于隧道降解NO的方法。结果表明将CdS-g-C3N4复合光催剂负载于泡沫陶瓷具有更好的光催化活性。研究发现泡沫陶瓷材质、泡沫陶瓷负载光催剂次数、泡沫陶瓷块数、光照强度对NO的光催化降解效果均有影响。将NO降解反应容器进行优化,通过NO降解实验确定了最佳泡沫陶瓷材质、泡沫陶瓷负载CdS-g-C3N4光催化剂最适宜次数,探究了将浓度为1ppm的NO完全降解所需泡沫陶瓷块、光照强对光催化剂的光催化活性影响以及对泡沫陶瓷光催化稳定性进行评价。（4）以重庆某一500m的城市隧道作为研究对象,采用计算流体力学中的Fluent软件构建隧道气体扩散模型。论文分析了不同行车工况下汽车污染物NO的浓度分布规律,主要考虑因素为隧道通风风速和交通量,为具有光催化功能的泡沫陶瓷应用提供基础依据。在NO浓度超过限值的工况条件下,在隧道内布置具有光催化效果的泡沫陶瓷,并模拟分析了泡沫陶瓷降解NO效果。
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