栗思琪
摘要：光催化材料利用光能将污染物就地降解,用于治理隧道内NOX可以弥补现有通风方式无法实质性减少污染物的缺点,在改善隧道空气质量领域有巨大发展潜力。鉴于目前已有光催化降解NO基础研究缺乏对光催化降解NO2性能、粉末状光催化剂固定化的探究,以及光催化材料应用效果实地测试需要耗费大量人力物力,光催化技术在净化隧道内NOX领域的应用研究受限。本文通过对碱金属及碱土金属改性g-C3N4、光催化剂固定化、光催化降解性能数值模拟的研究现状进行梳理,提出可以兼顾NO、NO2降解的泡沫陶瓷基多孔骨架结构改性g-C3N4制备方案,测试分析其性能和改性机理,采用FLUENT模拟隧道内NOX在光催化作用前后的分布变化。主要研究内容和结论如下:（1）采用一步法、高温热聚合法制备碱金属（K/Na）-碱土金属（Ca）协同改性g-C3N4,建立NOX Toxicity指标综合评价改性材料的光催化降解NOX活性和耐久性,分析In-situ FT-IR、SEM、XPS、UV-Vis等多种表征结果得到光催化降解NO-NO2机制、碱金属-碱土金属对g-C3N4的协同改性机理,在此基础上确定原料配比优化方案。结果表明碱金属、碱土金属分别对g-C3N4降解NO、NO2性能的改善可以协同提升g-C3N4降解NOX性能,且K的改性效果优于Na。将KCl、Ca Cl2的掺杂质量优化为0.1、0.4后所得GK0.1C0.4可将NOX Toxicity降低至0.662。（2）基于粉末状GK0.1C0.4,采用浸渍-提拉-热处理法制备泡沫陶瓷基多孔骨架结构负载改性g-C3N4并设计相应的组合式连续流反应器。通过对比平铺式、泡沫陶瓷负载式GK0.1C0.4的光催化降解NOX活性分析泡沫陶瓷的增强机制,采用控制变量法确定光催化剂负载次数、光照强度、泡沫陶瓷材质和块数对光催化降解NOX活性的影响。结果表明泡沫陶瓷的多孔网络状结构通过增加反应比表面积和延长反应物接触时间以提升光催化活性和耐久性,Al2O3泡沫陶瓷经过3次负载39.8wt%前体溶液后得到的A+GK0.1C0.4/3次其性价比最好。（3）以山西地理环境为背景构建1km单向双车道隧道和NO排放的物理模型,采用FLUENT模拟自然风作用下不同工况（顺/逆风行驶、正常运营/阻滞）隧道内NO的分布并分析规律。基于A+GK0.1C0.4/3次的活性测试数据和NO模拟数据推导光催化剂布置计算公式,根据分布规律划分超标工况的隧道空间并计算不同区间所需光催化剂,通过FLUENT多组分运输模型模拟自然风-光催化降解耦合作用下NO、NO2的分布并将其与NOX浓度标准限值进行对比。结果表明多孔骨架结构负载改性g-C3N4采用分区布置方案有望高效、经济的实现隧道内全空间NOX浓度达标。本文为g-C3N4所设计的碱金属-碱土金属复合改性、优化方案可用于有效降解NOX性能的详细研究,进而借助泡沫陶瓷设计优化固定式光催化剂。同时,本论文在基于该体系进行隧道内降解NOX模型构建的过程中所使用的处理方法对其它光催化体系的隧道内应用模型构建亦有一定指导意义。
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